二次锂电池用离子液体电解质研究

二次锂电池用离子液体电解质研究

2021-03-23 23:29:00

何妍

原创

1229

摘要：合成了哌啶类离子液体 N-甲基-N-丙(丁)基哌啶三氟甲基磺酰亚胺[PP13(4)-TFSI], 并与现在常用的两种离子液体 1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷(BMIPF6)及 1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼酸(BMIBF4)进行了各种电化学性能的对比. PP13(4)-TFSI 的电化学稳定窗口可以达到 5.8 V, 明显大于 BMIBF4 (4.7 V) 以及 BMIPF6 (4.6 V). 而且 PP13(4)-TFSI 负极极限电位(－0.3 V vs. Li/Li＋)明显低于 BMIPF6 (0.5 V) 和 BMIBF4 (0.7 V), 有望被使用在以锂金属作为负极的二次锂电池中. 以 LiTFSI /PP14-TFSI 为电解质溶液测试了 Li/LiCoO2纽扣电池的电化学性能, 在 0.05 mA•cm－2 的恒定电流充放电条件下, 电池的比容量可以达到 150 mAh•g－1, 初始循环以后库仑效率接近 100%. 交流阻抗测试表明, 电池的阻抗特性稳定, 不存在明显的界面钝化现象.

以六元环 PP13(4)为阳离子, TFSI 为阴离子的室温离子液体, 相对于现在常用的离子液体 BMIBF4 和BMIPF6具有更宽的电化学窗口, 约 5.5 V 的抗氧化电位为 5 V 高压电池的发展提供了有利的条件, 尤其重要的是其阴极极限电位要低于金属锂析出电位, 有望使用在以锂金属作为负极的二次锂电池中. 以 PP13(4)-TFSI 为基质, 添加 LiTFSI 之后作为二次锂电池的电解质溶液, 在 Li/LiCoO2电池中获得了初步良好的充放电性能, 正极的比容量基本稳定在150 mAh•g－1左右, 且初始循环后其库仑效率接近 100%. 交流阻抗测试表明, 电极/电解质界面的阻抗稳定, 不存在明显的界面钝化现象. 另一方面, 就 PP13(4)-TFSI＋LiTFSI 电解质体系来说, 可移动离子有三种, 其中应该只有锂离子是电活性的. 但从锂盐浓度较低(0.4 mol•L－1)和加入锂盐后电导率降低来看, 锂离子对电导的贡献较小, 电极表面的锂离子浓度低. 因此, 该电解质体系只适合于在低电流密度下充放电, 否则, 将会导致严重的浓差极化, 使电极的过电位提高, 并容易诱发离子液体分解反应. 进一步的研究工作是要提高离子液体电解质的导电能力, 尤其是锂离子的迁移数, 考察金属锂电极在长期充放电过程中的库仑效率和表面形貌变化, 以期使离子液体电解质达到实用的目的.

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