基于（三氟甲基(S-三氟甲基磺酰亚胺基)磺酰）（三氟甲基磺酰）亚胺阴离子的纯固态聚合物电解质的制备与表征

目前,纯固体聚合物电解质(SPEs)逐渐成为锂离子电池或锂二次电池研究的热点之一。这主要因为SPEs能克服液态电解质易泄漏、加工封闭难的缺点,并且一定程度上能抑制锂枝晶的生长。在该类型电解质的研究中,以聚氧乙烯(PEO)为基体,锂盐为导电盐的盐掺杂型电解质研究的最为广泛。其中,双(三氟甲基磺酰)亚胺锂盐(LiTFSI)因其优良的物理和电化学特性在SPEs中被广泛研究,但其也存在诸如成膜性和金属锂/电解质界面稳定性较差等缺陷。因此,为了克服LiTFSI SPEs室温电导率低和界面性能差等缺陷,本论文从新型导电锂盐出发,利用TFSI-基础结构的优点,引入强吸电子基团设计合成了新型锂盐(三氟甲基(S-三氟甲基磺酰亚胺基)磺酰)(三氟甲基磺酰)亚胺锂(Li[CF_3SO(NSO_2CF_3)_2],Li[sTFSI]),并制备了Li[sTFSI]/PEO SPEs。本文内容主要包括两部分:(1)以简单易得的原料CF_3SO_2Na合成了阴离子负电荷高度离域化的Li[sTFSI]。(2)制备了不同氧乙烯单元/锂离子摩尔比([EO]/[Li+])的Li[sTFSI]/PEO二元共混型SPEs,并对其基础理化和电化学性质作了初步表征,包括热相变行为、电导率、锂离子迁移数、电化学稳定性和对金属锂的稳定性。同时为了研究阴离子结构对电解质上述性质的影响,与LiTFSI/PEO电解质进行了对比研究。结果表明,Li[sTFSI]/PEO电解质具有更低的玻璃化转变温度(Tg)和结晶度,Li[sTFSI]对PEO有更强的增塑作用;Li[sTFSI]/PEO电解质([EO]/[Li+]=20)室温电导率为4.8×10-6 S cm~(-1),80 oC时的电导率与LiTFSI/PEO相当,接近10~(-3) S cm~(-1);与LiTFSI/PEO不同,高盐浓度([EO]/[Li+]=8)时,室温电导率超过10~(-5)数量级。此外,Li[sTFSI]/PEO电解质具有比LiTFSI/PEO更高的锂离子迁移数和更好的电化学稳定性;同时对金属锂具有更好的化学稳定性,生成更稳定的界面膜。

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