温度对锂负极沉积行为影响的研究中LiTFSi作为电解液体系

摘要：选择了两种典型的电解液体系（碳酸酯电解液 1 M LiPF6EC/DMC/EMC 和醚类电解液 1 M LiTFSI DOL/DME + 1 wt% LiNO3）来深入研究在-20oC 至 60oC 温度范围内的金属锂的形核和生长行为。

通过对碳酸酯电解液和醚类电解中金属锂的形核、沉积、电化学性能进行探究；并选取醚类电解液，分析了温度引起的锂金属电池性能差异性的机理，主要得出以下几个结论：（1）不同温度下金属锂的形核沉积规律为：高温下，金属锂的成核密度越小，成核半径越大，低温与之相反。高低温下成核规律的差异性不受电流密度、容量、沉积基底的粗糙程度的影响，在醚类电解液和碳酸酯电解液中具有普适性。高温下，成核势垒减小，可以在较短的时间内完成初始成核过程，导致了成核密度的降低；离子迁移速率较快，增加了表面扩散，使得成核半径增加。（2）不同温度下在碳酸电解液中锂金属电池的性能规律。高温下 Li-Cu 半电池的库伦效率和循环性能明显优于低温；高温下电池的充放电极化减小。高温下Li-LiCoO2 全电池的倍率性能明显优于低温，其主要原因可能由于施加高电流密度，锂负极而不是正极材料在低温发生严重的结构和形貌变化，导致严重的阻碍容量释放。（3）不同温度下在醚类电解液中锂金属电池的性能规律。高温下 Li-Cu 半电池的循环性能和库伦效率高于低温；高温下 Li-Cu 半电池首圈库伦效率高于低温，在不同的电流密度和容量下均成立；高温下 Li-Cu 半电池和 Li-Li 对称电池的极化也减小。（4）高低温金属锂沉积及性能差异的机理分析。在 SEI 形成过程中，高温下电解液的分解量更多，形成的 SEI 中含有的有机成分和无机成分也增加，使得高温的SEI 具有较强的柔韧性和离子导电性，可以实现离子的快速迁移和缓解应力变化；在金属锂沉积过程中，高温形成了表面积较小的粗大颗粒，低温形成了比表面积较大的细小颗粒，高温下的沉积形貌减少了循环过程中活性锂和电解液的消耗，造成高温下库伦效率的增加；在循环过程中，高温下反应活性的增加有助于循环后破裂 SEI 膜的快速恢复，使得电池的循环性能增加。 http://www.moiear.cn/index.php/product/%E5%8F%8C%E4%B8%89%E6%B0%9F%E7%94%B2%E7%83%B7%E7%A3%BA%E9%85%B0%E4%BA%9A%E8%83%BA%E9%94%82-litfsi-90076-65-6-1.html

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