新设计的CO2-SIW电解质（CO2在5 m LiTFSI-H2O）的优点

摘要：CO2-SIW电解质（CO2在5 m LiTFSI-H2O），其中CO2作为界面形成添加剂。这种稀电解质继承了WIS电解质广泛的电化学稳定窗口和安全性，同时成功地克服了其动力学慢、液相线温度高和成本高的缺点。

在锂离子电池出现之前，水是大多数电化学器件的通用电解质溶剂，包括电池、超级电容器、二氧化碳（CO2）电化学还原器件和电镀器件，提供优异的动力学性能，如快速充电和高倍率性能以及低成本。最近，一种盐包水（WIS）电解液的突破打破了这种窄电化学稳定窗口的限制，其在H2O中使用了超浓锂盐（21 M双三氟甲烷磺酰亚胺锂， LiTFSI），由于在水介质中形成了界面相，从而获得了3.0 V的窗口。新开发的CO2/水包盐电解质（SIW）不仅继承了WIS电解质的宽电化学稳定窗口和不可燃性，而且成功地克服了盐过多带来的诸多缺点。 CO2和TFSI之间可能存在一种未知的独特相互作用，这种作用在任何情况下都是导致富Li2CO3界面形成的原因。由于TFSI阴离子还原开始时的电位低于2.9 V，先于CO2和O2过程。所有这些物种，溶解气体（CO2或O2）和TFSI阴离子的同时还原都有助于界面化学。 X射线光电子能谱（XPS）分析表明，电极表面的主要化学成分为Li2CO3和LiF。而在WIS-O2体系中，除了LiF外，还检测到Li2O2。Li2O2可以稳定地存在于WIS电解质中，而不与溶剂(水)、盐(TFSI)或其他因其还原而产生的成分发生反应。 WIS-CO2电解质的放电曲线表明，CO2还原在2.58 V以下有一个明显的斜率。在WIS-O2电解液中，也观察到了类似的还原，但电位略高，为2.68 V。因此，溶解O2的还原产物是Li2O2，而不是更彻底的Li2O。 CO2是对还原反应最敏感的气体（2.6~2.2 V）。此外，O2在2.7-2.3 V范围内也有很强的还原反应趋势。富含CO2-SIW的电解液有利于SEI的形成，在较低浓度（5m）下具有优异的物理化学性质，有利于提高电池的动力学性能。

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