二次鋰電池用離子液體電解質研究

二次鋰電池用離子液體電解質研究

2021-03-23 23:29:00

何妍

原創

1267

摘要：閤成瞭哌啶類離子液體 N-甲基-N-丙(丁)基哌啶三氟甲基磺醯亞胺[PP13(4)-TFSI], 併與現在常用的兩種離子液體 1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷(BMIPF6)及 1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼痠(BMIBF4)進行瞭各種電化學性能的對比. PP13(4)-TFSI 的電化學穩定窗口可以達到 5.8 V, 明顯大於 BMIBF4 (4.7 V) 以及 BMIPF6 (4.6 V). 而且 PP13(4)-TFSI 負極極限電位(－0.3 V vs. Li/Li＋)明顯低於 BMIPF6 (0.5 V) 和 BMIBF4 (0.7 V), 有望被使用在以鋰金屬作爲負極的二次鋰電池中. 以 LiTFSI /PP14-TFSI 爲電解質溶液測試瞭 Li/LiCoO2紐扣電池的電化學性能, 在 0.05 mA•cm－2 的恆定電流充放電條件下, 電池的比容量可以達到 150 mAh•g－1, 初始循環以後庫崙效率接近 100%. 交流阻抗測試錶明, 電池的阻抗特性穩定, 不存在明顯的界麵鈍化現象.

以六元環 PP13(4)爲陽離子, TFSI 爲陰離子的室溫離子液體, 相對於現在常用的離子液體 BMIBF4 和BMIPF6具有更寬的電化學窗口, 約 5.5 V 的抗氧化電位爲 5 V 高壓電池的髮展提供瞭有利的條件, 尤其重要的是其陰極極限電位要低於金屬鋰析齣電位, 有望使用在以鋰金屬作爲負極的二次鋰電池中. 以 PP13(4)-TFSI 爲基質, 添加 LiTFSI 之後作爲二次鋰電池的電解質溶液, 在 Li/LiCoO2電池中穫得瞭初步良好的充放電性能, 正極的比容量基本穩定在150 mAh•g－1左右, 且初始循環後其庫崙效率接近 100%. 交流阻抗測試錶明, 電極/電解質界麵的阻抗穩定, 不存在明顯的界麵鈍化現象. 另一方麵, 就 PP13(4)-TFSI＋LiTFSI 電解質體繫來説, 可移動離子有三種, 其中應該隻有鋰離子是電活性的. 但從鋰鹽濃度較低(0.4 mol•L－1)和加入鋰鹽後電導率降低來看, 鋰離子對電導的貢獻較小, 電極錶麵的鋰離子濃度低. 因此, 該電解質體繫隻適閤於在低電流密度下充放電, 否則, 將會導緻嚴重的濃差極化, 使電極的過電位提高, 併容易誘髮離子液體分解反應. 進一步的研究工作是要提高離子液體電解質的導電能力, 尤其是鋰離子的遷移數, 考察金屬鋰電極在長期充放電過程中的庫崙效率和錶麵形貌變化, 以期使離子液體電解質達到實用的目的.

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