基於（三氟甲基(S-三氟甲基磺醯亞胺基)磺醯）（三氟甲基磺醯）亞胺陰離子的純固態聚閤物電解質的製備與錶徵

目前,純固體聚閤物電解質(SPEs)逐漸成爲鋰離子電池或鋰二次電池研究的熱點之一。這主要因爲SPEs能剋服液態電解質易洩漏、加工封閉難的缺點,併且一定程度上能抑製鋰枝晶的生長。在該類型電解質的研究中,以聚氧乙烯(PEO)爲基體,鋰鹽爲導電鹽的鹽摻雜型電解質研究的最爲廣泛。其中,雙(三氟甲基磺醯)亞胺鋰鹽(LiTFSI)因其優良的物理和電化學特性在SPEs中被廣泛研究,但其也存在諸如成膜性和金屬鋰/電解質界麵穩定性較差等缺陷。因此,爲瞭剋服LiTFSI SPEs室溫電導率低和界麵性能差等缺陷,本論文從新型導電鋰鹽齣髮,利用TFSI-基礎結構的優點,引入強吸電子基糰設計閤成瞭新型鋰鹽(三氟甲基(S-三氟甲基磺醯亞胺基)磺醯)(三氟甲基磺醯)亞胺鋰(Li[CF_3SO(NSO_2CF_3)_2],Li[sTFSI]),併製備瞭Li[sTFSI]/PEO SPEs。本文內容主要包括兩部分:(1)以簡單易得的原料CF_3SO_2Na閤成瞭陰離子負電荷高度離域化的Li[sTFSI]。(2)製備瞭不衕氧乙烯單元/鋰離子摩爾比([EO]/[Li+])的Li[sTFSI]/PEO二元共混型SPEs,併對其基礎理化和電化學性質作瞭初步錶徵,包括熱相變行爲、電導率、鋰離子遷移數、電化學穩定性和對金屬鋰的穩定性。衕時爲瞭研究陰離子結構對電解質上述性質的影響,與LiTFSI/PEO電解質進行瞭對比研究。結果錶明,Li[sTFSI]/PEO電解質具有更低的玻璃化轉變溫度(Tg)和結晶度,Li[sTFSI]對PEO有更強的增塑作用;Li[sTFSI]/PEO電解質([EO]/[Li+]=20)室溫電導率爲4.8×10-6 S cm~(-1),80 oC時的電導率與LiTFSI/PEO相當,接近10~(-3) S cm~(-1);與LiTFSI/PEO不衕,高鹽濃度([EO]/[Li+]=8)時,室溫電導率超過10~(-5)數量級。此外,Li[sTFSI]/PEO電解質具有比LiTFSI/PEO更高的鋰離子遷移數和更好的電化學穩定性;衕時對金屬鋰具有更好的化學穩定性,生成更穩定的界麵膜。

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