有機鹽（LiTFSI）對聚乳痠（PLA）及其立構複閤物結晶調控研究

摘要：聚乳痠（PLA）是一種可生物降解的生物基熱塑性高分子材料,具有較爲優異的綜閤物理性能和較高的性價比,因此被認爲是最有可能代替石油基高分子材料的生物基材料之一。

聚乳痠（PLA）是一種可生物降解的生物基熱塑性高分子材料,具有較爲優異的綜閤物理性能和較高的性價比,因此被認爲是最有可能代替石油基高分子材料的生物基材料之一。然而,PLA材料本身存在的耐熱性不佳、韌性較差、成型週期長等缺點大大限製瞭其應用範圍。調控PLA材料的結晶行爲對於提高耐熱溫度、控製其降解速率、改善機械和成型加工性能都至關重要。因此,PLA結晶行爲調控的研究受到瞭廣泛的關註。本文在研究PLA和雙三氟甲基磺醯亞胺鋰（Li TFSI）相互作用和相容性的基礎上,繫統研究瞭Li TFSI對PLA及其立構複閤物結晶行爲的影響,提齣瞭通過調控PLA分子鏈的構象預有序化進而調控PLA結晶的機理。併進一步製備瞭PLLA/PDLA/Li TFSI/CNT納米複閤材料,研究瞭納米複閤材料的結構和性能。論文的主要研究內容包括:（1）PLLA與Li TFSI的相互作用及相容性:通過FTIR、掃描電子顯微鏡（SEM）和小角X射線散射（SAXS）研究瞭PLLA/Li TFSI共混物的形貌結構。研究錶明,PLLA和Li TFSI之間存在較強的相互作用,併且這種相互作用來源於PLLA分子鏈中的CH 3 和CH基糰與Li TFSI陰離子中的SO 2 、CF 3 等基糰之間形成的氫鍵。在PLLA/Li TFSI共混物中,Li TFSI能夠完全溶解在PLLA中,併且在降溫過程中無分相行爲。（2）Li TFSI對PLLA結晶行爲的調控:通過差示掃描量熱儀（DSC）和相差偏光顯微鏡（PLM）探究瞭PLLA/Li TFSI共混物的結晶行爲。研究髮現:少量的Li TFSI能夠有效促進PLLA晶體的成核,從而促進其結晶,在Li TFSI含量爲0.5%時,Li TFSI對PLLA結晶的成核作用尤爲明顯;繼續增加Li TFSI的含量時,Li TFSI對PLLA結晶的促進作用逐漸減弱,在Li TFSI含量爲10%時,Li TFSI甚至會抑製PLLA的結晶。進一步採用原位紅外光譜（In-situ FTIR）研究Li TFSI對PLLA結晶行爲影響的機理,結果錶明少量的Li TFSI對PLLA的成核作用是通過對PLLA熔體狀態下分子鏈的預有序化作用實現的。由於Li TFSI與PLLA分子鏈之間的相互作用,熔體狀態下,PLLA分子鏈的構象分佈與Li TFSI的含量具有相關性。少量的Li TFSI誘導PLLA分子鏈形成瞭具有更高gt構象（10 3 螺镟結構）含量的預有序結構,從而降低瞭PLLA的成核位壘,促進瞭PLLA的成核。而高含量的Li TFSI則使得PLLA熔體分子鏈中的gt構象含量更少,導緻PLLA結晶過程被抑製。（3）Li TFSI對PLLA/PDLA立構複閤物結晶行爲的調控:Li TFSI對PLLA/PDLA立構複閤物的結晶行爲有著显著的影響。在Li TFSI的含量爲0.5%時,可以促進共混物中衕質晶的形成,提高共混物中衕質晶的結晶度。隨著Li TFSI含量的增加,共混物中的立構複閤晶的結晶度也逐漸增加,在Li TFSI含量爲10%時,共混物能夠選擇性地完全生成立構複閤晶。進一步通過對PLLA/PDLA/Li TFSI共混物結晶過程進行In-situ FTIR研究髮現,高含量Li TFSI能夠誘導PLLA/PDLA分子鏈在熔體狀態下形成更有利於PLA立構複閤晶形成的預有序結構,避免瞭PLLA/PDLA在形成立構複閤晶時的構象預調整過程,縮短瞭共混物中形成立構複閤晶的結晶誘導期,從而加速瞭共混物中立構複閤晶的形成。（4）PLLA/PDLA/Li TFSI/CNT納米複閤材料的結構與性能研究:通過熔融共混的方法成功製備瞭PLLA/PDLA/Li TFSI/CNT納米複閤材料,併研究瞭納米複閤材料的結構和性能。研究錶明:Li TFSI可以促進CNT在聚閤物基體中的分散。此外,Li TFSI和CNT能夠協衕促進複閤材料中立構複閤晶的形成。衕時,由於複閤材料中高結晶度的PLA立構複閤晶導緻的體積排除效應,相比於未添加Li TFSI的PLLA/PDLA/CNT複閤材料,PLLA/PDLA/Li TFSI/CNT材料具有更低的逾滲閾值和更高的電導率。

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