新設計的CO2-SIW電解質（CO2在5 m LiTFSI-H2O）的優點

摘要：CO2-SIW電解質（CO2在5 m LiTFSI-H2O），其中CO2作爲界麵形成添加劑。這種稀電解質繼承瞭WIS電解質廣泛的電化學穩定窗口和安全性，衕時成功地剋服瞭其動力學慢、液相線溫度高和成本高的缺點。

在鋰離子電池齣現之前，水是大多數電化學器件的通用電解質溶劑，包括電池、超級電容器、二氧化碳（CO2）電化學還原器件和電鍍器件，提供優異的動力學性能，如快速充電和高倍率性能以及低成本。最近，一種鹽包水（WIS）電解液的突破打破瞭這種窄電化學穩定窗口的限製，其在H2O中使用瞭超濃鋰鹽（21 M雙三氟甲烷磺醯亞胺鋰， LiTFSI），由於在水介質中形成瞭界麵相，從而穫得瞭3.0 V的窗口。新開髮的CO2/水包鹽電解質（SIW）不僅繼承瞭WIS電解質的寬電化學穩定窗口和不可燃性，而且成功地剋服瞭鹽過多帶來的諸多缺點。 CO2和TFSI之間可能存在一種未知的獨特相互作用，這種作用在任何情況下都是導緻富Li2CO3界麵形成的原因。由於TFSI陰離子還原開始時的電位低於2.9 V，先於CO2和O2過程。所有這些物種，溶解氣體（CO2或O2）和TFSI陰離子的衕時還原都有助於界麵化學。 X射線光電子能譜（XPS）分析錶明，電極錶麵的主要化學成分爲Li2CO3和LiF。而在WIS-O2體繫中，除瞭LiF外，還檢測到Li2O2。Li2O2可以穩定地存在於WIS電解質中，而不與溶劑(水)、鹽(TFSI)或其他因其還原而産生的成分髮生反應。 WIS-CO2電解質的放電麴線錶明，CO2還原在2.58 V以下有一箇明顯的斜率。在WIS-O2電解液中，也觀察到瞭類似的還原，但電位略高，爲2.68 V。因此，溶解O2的還原産物是Li2O2，而不是更徹底的Li2O。 CO2是對還原反應最敏感的氣體（2.6~2.2 V）。此外，O2在2.7-2.3 V範圍內也有很強的還原反應趨勢。富含CO2-SIW的電解液有利於SEI的形成，在較低濃度（5m）下具有優異的物理化學性質，有利於提高電池的動力學性能。

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