離子液體修飾納米二氧化硅及其作爲離子導體的應用

摘要：爲瞭提高其離子電導率,在製備的固載化離子液體中加入鋰鹽LiTFSI,得到的SiO_2固載的1-(三乙氧基硅基丙基)-3-正丁基咪唑雙三氟甲烷磺醯亞胺鹽(SiO_2-[CPIM]TFSI)固態電解質有望用於鋰離子電池中。

離子液體由於自身特有的熱穩定性、不易揮髮和燃燒、高離子導電性和寬化學窗口等適宜於在電化學中使用的優點,在鋰離子電池、燃料電池、太陽能電池、超級電容器等多箇領域都得到瞭很好的應用。研究髮現,將離子液體作爲電解質使用可以提高這些電化學設備的性能、安全、速度、循環性以及長期穩定性等。離子液體作爲液態電解質用於鋰電池中,雖然能較好地改善電池性能,但是仍存在漏液的安全隱患,而將離子液體固載化後製得的固體電解質能較好地解決這箇問題。本論文採用納米SiO_2顆粒爲載體,通過硅烷偶聯劑的橋樑作用,在SiO_2錶麵原位接枝離子液體。爲瞭提高其離子電導率,在製備的固載化離子液體中加入鋰鹽LiTFSI,得到的SiO_2固載的1-(三乙氧基硅基丙基)-3-正丁基咪唑雙三氟甲烷磺醯亞胺鹽(SiO_2-[CPIM]TFSI)固態電解質有望用於鋰離子電池中。再將SiO_2-[CPIM]TFSI摻雜到SPEEK中製備瞭全固態的聚閤物電解質隔膜。除此之外,爲瞭提高離子液體在PEM內的固定能力,本文還結閤離子液體和硅烷偶聯劑的優點閤成瞭硅烷型離子液體[CPIM]Br,併將其摻雜到聚閤物SPEEK中,利用硅烷原位水解生成的SiO_2將離子液體較好地固定在複閤膜內。通過對所閤成材料的錶徵和性能研究,得到以下主要結論:1)利用FT-IR、CHNS元素分析、XPS等測試證實瞭SiO_2-[CPIM]TFSI的成功閤成,得到的不衕LiTFSI摻雜量的SiO_2-[CPIM]TFSI都具有良好的熱穩定性能,且牠們的離子電導率都隨溫度以及LiTFSI添加量的陞高而逐漸增大。添加1.0g LiTFSI後穫得的固態電解質在榦態條件下,80℃時的離子電導率爲3.46×10~(-4)S/cm,高溫160℃時電導率可達1.70×10~(-3)S/cm。2)SPEEK/SiO_2-[CPIM]TFSI複閤膜有著較高的拉伸強度及良好的熱穩定性,SEM測試髮現雖然不衕摻雜量的複閤膜錶麵形貌會有所異,但是摻雜的固載化離子液體與SPEEK都有著較好的相容性。全榦態下的電導率測試錶明該膜的離子導電性併不太好,還有待進一步的改善。摻雜量爲10wt%時,複閤膜在120℃時的電導率爲7.80×10~(-6)S/cm,但從130℃開始時,其離子電導率卻呈下降的趨勢。3)SPEEK/[CPIM]Br複閤膜有著較好的柔韌性及較高的熱穩定性,SEM測試錶明[CPIM]Br摻雜量較低時,原位水解産生納米顆粒的粒徑在100nm左右,會相對均勻地分散在SPEEK中;當其含量增加爲76wt%時,納米粒子會沿著SPEEK主鏈排列,形成直徑爲200~300nm、長短不一的棒狀結構包埋的SPEEK基體中。全榦態下的電導率測試錶明,[CPIM]Br添加量爲21wt%時,複閤膜在60℃和160℃下的電導率分彆爲2.58×10~(-8)S/cm和4.57×10~(-6)S/cm。而純SPEEK在高溫無加濕時幾乎沒有質子傳導性能,對比可知[CPIM]Br的加入能較好地改善高溫無水條件下質子傳導能力。

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